《扑杀天使第一季》围绕着少年结城正太郎展开。正太郎原本过着普通的生活，然而某天，一个自称是天使的少女沙夏突然出现在他面前。沙夏的使命是扑杀人类，而正太郎则成了她的目标之一。但沙夏在执行任务的过程中，却逐渐和正太郎产生了奇妙的羁绊。 正太郎努力说服沙夏放弃扑杀人类的想法，两人在相处中发生了一系列搞笑又温馨的故事。沙夏有着天使的外表，却有着暴力又傲娇的性格，常常对正太郎拳脚相加。与此同时，还有其他与沙夏相关的天使和恶魔陆续登场，他们各自有着不同的目的和性格，使得正太郎的生活变得更加混乱和有趣。在这个过程中，正太郎和沙夏的关系也在不断变化，他们一起面对各种挑战和困难，共同成长。