《精灵宝可梦第四季超级愿望》中，小智带着皮卡丘来到了合众地区展开新冒险。他结识了艾莉丝和天桐，三人结伴同行。在旅程里，小智不断挑战道馆，为参加合众联盟做准备。他们遇到了各种独特的宝可梦，像电飞鼠、暖暖猪等。艾莉丝一心想成为强大的龙系训练家，她和小智在收服宝可梦、应对挑战的过程中共同成长。天桐作为宝可梦侍酒师，不仅在美食方面有独特见解，还能在战斗中提供策略。期间，他们遭遇了邪恶组织等离子队，该组织妄图控制宝可梦来达成自己的野心。小智一行人多次挫败等离子队的阴谋，维护了宝可梦世界的和平，在一次次的冒险与战斗中，小智离自己成为宝可梦大师的梦想又近了一步。