《神曲奏界 Polyphonica Crimson S》的故事发生在一个人们能借由演奏乐器咏唱神曲，从而驱使精灵力量的世界。故事围绕着神曲乐士少女黑蔷薇·洛可可展开，她与青梅竹马的少年库罗·亚尔伯恩一同进入了王立神曲学院。在学院里，洛可可凭借着出色的演奏技巧和对神曲的独特理解崭露头角。然而，学院中暗流涌动，各方势力明争暗斗。库罗虽然没有强大的演奏能力，但他善良勇敢，始终陪伴在洛可可身边，为她排忧解难。随着剧情发展，他们遭遇了一系列挑战，包括神秘组织的阴谋、强大对手的挑战等。在不断的战斗与成长中，洛可可和库罗的感情也逐渐加深，他们携手克服重重困难，守护着彼此珍视的东西，也揭开了这个世界背后隐藏的秘密。