《珈百璃的堕落》围绕天使珈百璃展开。原本应在天界履行使命的珈百璃，被派遣到人间体验生活，进入了一所人类学校。然而，来到人间后，她迅速沉迷于游戏、动画等各种娱乐，彻底堕落。在学校里，珈百璃常常迟到，上课打瞌睡，还想尽办法逃课去打游戏。与她形成鲜明对比的是同为天使的薇奈特，薇奈特依旧保持着天使的勤勉和善良，努力学习，积极帮助他人。恶魔萨塔妮亚一心想要征服人类世界，但在人间的生活中，她的计划总是以失败告终，还闹出不少笑话。还有小恶魔帕皮，性格天真可爱，总是跟在萨塔妮亚身边。他们在校园里发生了一系列搞笑又温馨的故事，展现出与传统天使、恶魔形象截然不同的一面。