《被勇者队伍开除的驯兽师，邂逅最强种猫耳少女》围绕驯兽师雷欧展开。雷欧本是勇者队伍一员，却因队友嫉妒其驯兽能力而被开除。离开队伍后，雷欧在森林中邂逅了最强种猫耳少女莉莉。莉莉拥有强大的力量却单纯善良，她认定雷欧是值得追随之人，从此与雷欧结伴同行。 他们在旅途中不断遭遇各种挑战，有邪恶的魔兽、贪婪的盗贼。雷欧凭借出色的驯兽技巧，莉莉依靠强大的战斗能力，一次次化险为夷。同时，他们也结识了许多志同道合的伙伴，一起建立起属于自己的小团体。在这个过程中，雷欧逐渐发现自己驯兽能力背后隐藏的巨大秘密，而这个秘密或许会改变整个世界的命运。